Нещодавно дослідницька група з Державної ключової лабораторії лазерної фізики сильного поля Шанхайського інституту оптичних прецизійних і механічних досліджень (SIPMR) Академії наук Китаю (CAS) досягла прогресу в зсуві частот парних гармонік моношар MoS2, керований лазером сильного поля. Результати опубліковані в Optics Express під назвою «Зсув частоти генерації високих гармонік парного порядку в моношарі MoS2».
Випромінювання з високим рівнем гармоній у твердих матеріалах є важливою спектроскопічною технікою для дослідження фундаментальних властивостей матерії, і її успішно використовують для реконструкції енергетичної зонної структури кристалів, дослідження кривизни Беррі та виявлення топологічних фазових переходів. Останніми роками двовимірні шаруваті матеріали привернули велику увагу, створивши нові можливості для подальших досліджень генерації високих гармонік. Оскільки матеріали мають товщину лише в один або кілька атомних шарів, їх просторові масштаби набагато менші за довжину хвилі керуючого лазера, що забезпечує ефективне уникнення ефектів нелінійного передачі, що робить їх ідеальними матеріалами для вивчення лазерного поля. надшвидка динаміка. Серед них моношаровий дисульфід молібдену (MoS2) привернув велику увагу дослідників завдяки своїй нецентросиметричній структурі та значній нелінійності. Нинішня дослідницька група [Опт. Express 29, 4830 (2021)] помітив у спектрах HHG MoS2, що парні гармоніки демонструють аномальне посилення, і пов’язав це зі спектральними перешкодами протягом різних півтижнів контролю зв’язку Беррі. Крім того, квантовий аналіз траєкторії припускає, що фаза лептонного дипольного моменту та зв’язок Беррі модулюють енергію та імпульс вивільнених фотонів, але досі жодне експериментальне спостереження не підтвердило це.
Команда використовувала створене в лабораторії лазерне джерело середнього інфрачервоного випромінювання для збудження моношару MoS2 для створення гармонійних спектрів високого порядку, і виявила, що при керуванні поляризацією лазера вздовж напрямку крісла центральна частота гармонік парного порядку значно зміщується. , а частотно-зміщена гармонічна енергія близька до енергії забороненої зони моношару MoS2. Крім того, виявляється зсув частоти парних гармонік сусідніх рівнів у протилежному напрямку, тобто 6-та гармоніка зсувається в червоний колір, а 8-ма – в синій. На основі рівняння Блоха для напівпровідника та розрахунку сідлової точки електронної орбіти дослідницька група успішно виявила мікрофізичний механізм генерації зсуву частоти, підтвердивши, що явище зсуву частоти парних гармонік в основному походить від процесу міжзонної поляризації. Теоретичний аналіз далі показує, що фаза стрибка дипольного моменту та контакт Бейлі спільно модулюють момент та імпульс композиту електронно-діркової пари, що призводить до зміни частоти вивільнених фотонів у сусідньому півперіоді, що у свою чергу змінює центральні частоти різних гармонійних рівнів і, зрештою, індукує шість червоних і вісім синіх зсувів спектра MoS2. Ця дослідницька робота показує, що фаза стрибка дипольного моменту та зв’язок Беррі відіграють важливу роль у оптичній реакції сильного поля нецентросиметричних матеріалів, що сприяє фундаментальному розумінню надшвидкої динаміки носіїв у нецентросиметричних матеріалах.
Рисунок 1. Змодельовані спектри високих гармоній, що відтворюють експериментальні спостереження.
Рис. 2. (а) Частотний зсув різних рівнів міжзонних спектрів, (б) Залежність гармонічного зсуву частоти від азимута кристала.
