Нелінійні оптичні кристали знаходять важливе застосування в галузях лазерної науки та техніки, таких як літографія, комунікації, мікрообробка та лазерний дисплей. Фазова узгодження є необхідною умовою для нелінійних оптичних кристалів для реалізації ефективного перетворення, а традиційні нелінійні оптичні кристали зазвичай базуються на принципі подвійного променезаломлення для реалізації фазового узгодження. Однак у глибокому ультрафіолетовому (УФ) діапазоні, де довжина хвилі менше 200 нм, у великій кількості нелінійних оптичних кристалів важко реалізувати фазовий узгодження двопроменезаломлення через їх мале подвійне променезаломлення. Техніка квазіфазового узгодження реалізує ефективний вихід октавного світла шляхом побудови структури, в якій нелінійні коефіцієнти періодично змінюються в кристалі, так що енергія безперервно тече від світла основної частоти до світла октави. Порівняно з фазовим узгодженням подвійного променезаломлення ця методика має переваги, оскільки не покладається на подвійне променезаломлення матеріалу, узгоджує широку смугу довжин хвиль і здатна використовувати максимальний нелінійний коефіцієнт матеріалу. Однак нелінійні оптичні кристали, придатні для квазіузгодженого виходу в глибокому ультрафіолетовому діапазоні, все ще дуже рідкісні.
Нещодавно дослідники Чжао Санген і Луо Цзюньхуа з Інституту матеріалів і конструкцій Фуцзянь Академії наук Китаю (FIMSTEC) успішно виростили дюймові прозорі монокристали LiNH4SO4 у водному розчині та підтвердили сегнетоелектричність кристалів LiNH4SO4 за допомогою петлі електричного гістерезису та змінної температури. нелінійно-оптичний тест тощо. Кристали LiNH4SO4 характеризуються високим ступенем сегнетоелектрики та високим ступенем нелінійності. Однодоменні зразки LiNH4SO4 були успішно отримані шляхом застосування односпрямованої поляризаційної напруги, і кристали LiNH4SO4 мають діапазон пропускання всього 171 нм, помірні нелінійні оптичні коефіцієнти другого порядку (0.33 пм/В), і може витримувати лазерне випромінювання до 1,47 ГВт/см-2 без пошкодження. Залежний від довжини хвилі показник заломлення LiNH4SO4 було точно визначено, а дисперсійне рівняння LiNH4SO4 було встановлено методом мінімального кута відхилення, і результати показують, що LiNH4SO4 має дуже низьку дисперсію показника заломлення, що призводить до квазі- період фазового узгодження кристала 1,4 мкм при подвоєній довжині хвилі світла 177,3 нм. Наведені вище результати показують, що LiNH4SO4 є сильним кандидатом для лазерного перетворення частоти глибокого ультрафіолету. Результати розрахунків за першими принципами вказують на те, що нелінійний оптичний відгук і широкий діапазон пропускання LiNH4SO4 в основному походять від внеску тетраедричних мотивів SO42-, тоді як його нижча дисперсія показника заломлення в основному пов’язана з сильно локалізованою природою Катіони Li+ та NH4+ та електрони мотивів SO42- у кристалі LiNH4SO4. Це відкриття забезпечує ефективний спосіб розробки квазіузгоджених нелінійних оптичних кристалів глибокого ультрафіолету.
Доктор Yipeng Song, аспірант Університету Китайської академії наук, є першим автором статті, а науковий співробітник Bingxuan Li з Інституту фізики та структур, Фуцзянь, Китай, є автором-кореспондентом папір.
Рисунок 1 (a) Порівняння подвійного променезаломлення фазового узгодження та квазіфазового узгодження; (б) кристал LiNH4SO4 у сегнетоелектричній фазі; (в) кристалічна структура цис-електричної фази
Рис. 2 (а) Кристали LiNH4SO4, вирощені затравковими кристалами в напрямку [011] (б) напрямок [001]; (c) Кристали LiNH4SO4 зі змінною температурою нелінійної оптики; (d) циклічний тест нелінійної оптики зі змінною температурою; (д) PE та JE криві кристалів LiNH4SO4 при 413 K; (g) 180-градусне зображення сегнетоелектричних доменів кристалів LiNH4SO4; (h) Однодоменні кристали LiNH4SO4
Рис. 3 (а) Спектр глибокого УФ-пропускання кристала LiNH4SO4; (b) LiNH4SO4 смуга створення кристалів; (c) Оптична мікроскопія зображення кристала LiNH4SO4 після пошкодження наносекундним лазером (d) до і після (e); Трикутна призма, яка використовується для показника заломлення LiNH4SO4 (e) Проходження світла в напрямку (100); (f) Проходження світла в напрямку (001); (g) (h) Дисперсійне рівняння показника заломлення кристала LiNH4SO4; (i) Тіло оптичного покажчика при 532 нм кристала LiNH4SO4
Рис. 4. Цикли квазісинхронізації першого порядку процесів сумарної та різницевої частот кристалів LiNH4SO4.
Рис. 5. Електронна енергетична зона LiNH4SO4; (б) діаграма густини станів/парціальної густини станів LiNH4SO4; (в) ВЗМО LiNH4SO4; (d) LUMO LiNH4SO4
